A 19 de março de 1908, a Secretaria da Sagrada Congregação Consistorial e do Sacro Colégio (hoje Sagrada Congregação para os Bispos) decretava o desmembramento do Estado de Santa Catarina do Bispado de Curitiba, no Paraná, criando a Diocese de Florianópolis englobando o Estado de Santa Catarina, sendo a Matriz de Nossa Senhora do Desterro elevada a Catedral. A Bula “Quum Sanctissimus Dominus Noster”, assinada pelo Substituto da Sagrada Congregação, Dom Júlio Grazioli, foi entregue ao Núncio Apostólico no Rio de Janeiro, que a tornou pública a 2 de maio.

A 17 de janeiro de 1927, pela Bula “Inter praecipuas” do Papa Pio XI, foi elevada a Arquidiocese e Sede Metropolitana, passando a denominar-se Arquidiocese de Florianópolis. Criavam-se as Dioceses de Lages e Joinville. Com este desmembramento, o território do antigo Bispado ficou reduzido a 20.514 Km². No ano de seu Centenário, 2008, a arquidiocese tinha a superfície de 7.878 k2, com densidade demográfica de 185,70 hab/km2. Em 1908 era uma Igreja diocesana. Agora são 10: Florianópolis (1908), Joinville (1927), Lages (1927), Tubarão (1954), Chapecó (1958), Caçador (1968), Rio do Sul (1968), Joaçaba (1975), Criciúma (1998) e Blumenau (2000).

Em 1908, a Diocese de Florianópolis incluía 42 Paróquias, 7 Curatos e 2 Capelas Curadas, distribuídas por 10 Comarcas Eclesiásticas – atualmente chamadas de Foranias. Hoje a Arquidiocese de Florianópolis se constitui de 67 Paróquias, 7 Santuários, 2 Reitorias, 1 Capelania, 4 Capelanias Militares, e 530 Comunidades.

O Recenseamento de 1900 dera ao Estado a cifra de 321.294 habitantes. Alcançaria, em 1908, uns 350.000 habitantes. Hoje a população da Arquidiocese está perto de alcançar 1.500.000 habitantes.

Em 1908, o Clero da Diocese era constituído por 87 sacerdotes: 22 seculares, 36 franciscanos, 11 da Congregação dos Padres do Sagrado Coração de Jesus e 18 Jesuítas. Hoje a Arquidiocese de Florianópolis conta com um total de 192 presbíteros (sendo 96 diocesanos, 71 religiosos, 04 de vida apostólica) e 117 diáconos permanentes.

A Arquidiocese conta hoje com a presença de 393 religiosas e 100 religiosos, e diversas pastorais, associações, movimentos e comunidades que reúnem o povo santo de Deus, com um número incalculável de ministros leigos, catequistas, missionários, agentes de pastoral, coordenadores e lideranças que animam a fé, a esperança e a caridade da Igreja.